無人島に漂着した最新型アシスト・ロボット：
ロズ（声：綾瀬はるか）
無人島でロズと出会う、ハズレ者のキツネ：
チャッカリ（声：柄本佑）
ロズによって育てられる雁のひな鳥：
キラリ（声：鈴木福）
たくさんの子供たちを育てるオポッサムの母親：
ピンクシッポ（声：いとうまい子）
島で最年長の雁で渡り鳥のリーダー：
クビナガ（声：千葉繁）
ロズを回収するために島へとやってきたロボット：
ヴォントラ（声：種﨑敦美）
不機嫌で引っ込み思案なビーバー：
パドラー（声：山本高広）
切れ者で厳格なオスのワシ：
サンダーボルト（声：滝知史）
島の野生動物界の頂点に君臨するクマ：
ソーン（声：田中美央）
赤ちゃんキラリ（声：濱﨑司）
主人公で、徐々に心が芽生えていく最新型アシスト・ロボットのロズ役は、綾瀬はるかさんに決定！本作で6年ぶりに吹替え声優を担当する。ロボット役のオファーに初めは難しそうだと思ったが、「ロズはプログラミングされているので、少し固くカチッとしゃべるのですが、だんだん愛しさや寂しさなどを感じるようになると、まるで人間のように変わっていく姿がとても自然で。」と演じる中でロズが変化する過程に面白さを感じたことをコメント。
お調子者でずる賢く臆病だが、ロズの相談相手として友情を育んでいくキツネのチャッカリ役を演じるのは、柄本佑さん。オファーに対して嬉しさと同時に緊張もあったというが「チャッカリは、大人っぽいクールなところと子供っぽいところの両極があるのが魅力です。最初は口を合わせるのも難しかったのですが、監督の立体的で奥行のある演出のおかげでただただ楽しくやらせていただきました。」と、アフレコでの様子を振り返る。ロズに育てられ立派に成長していく雁（ガン）のキラリ役は、鈴木福さん。「僕自身も割とポジティブなの で、そこはキラリと似てるんじゃないかと思います。」とキラリとの共通点を明かし、悩みながらも様々な経験を経て成長していく姿を魅力的に演じる。
そして、たくさんの子供たちを逞しく育て、ロズをサポートするオポッサムの母親、ピンクシッポ役は、タレントや女優として活躍しながら、ロボットの研究活動をしているいとうまい子さんが務める。いとうさんは「ピンクシッポは子だくさんで肝が据わっているお母さんなのですが、難しかったところは、普通芝居をする ときよりも5倍～10倍くらいテンション高くやらなければいけないことでした。」とアフレコでの苦労と面白さを振り返っている。＜※コメント全文は後述＞
さらに、渡り鳥のリーダーであるクビナガ役を千葉繁さん（「ONE PIECE」バギー役など）、ロズを回収するために島へやってくるロボットのヴォントラ役を種﨑敦美さん（「SPY×FAMILY」アーニャ・フォージャー役など）、不機嫌で引っ込み思案なビーバーのパドラー役を山本高広さん（「逃げ上手の若君」市河助房 役など）、島の野生動物界の頂点に君臨するクマのソーン役に田中美央さん（「怪獣8号」乃木坂 十蔵役など）、といった豪華声優陣が脇を固めている。
本作への意気込みを込めたコメントも到着
【日本語吹替版キャストコメント全文】（敬称略）
柄本佑 (チャッカリ役)
オファーをいただいた時、アニメが好きなので嬉しい！という気持ちと同時に頑張らなきゃ・・と緊張しました。この『野生の島のロズ』を見ながら、僕自身も恥ずかしながら泣いてしまったのですが、本当に素敵な世界観なので、キツネのチャッカリというキャラクターのイメージを崩さないように準備して吹き替えました。チャッカリは、大人っぽいクールなところと子供っぽいところの両極があるのが魅力です。最初は口を合わせるのも難しかったのですが、監督の立体的で奥行のある演出のおかげでただただ楽しくやらせていただきました。とても気持ちの良い、誰でも楽しめる作品になっていますので、大人も子供も、家族で見に来ていただけたらと思います。
鈴木福 (キラリ役)
最初にこの作品を観た時、キラリの役をやらせてもらう喜びと、ロズとキラリ、そして周りの動物たちとの絆にジーンときたのですが、隣で見ていたマネージャーさんたちの方がもっと感動して涙していて（笑）。僕の演じたキラリは、ロボットに育てられた雁なので、他の鳥たちと違うところをあまりネガティブにとらえすぎず、ポジティブに進んでいく勇敢な子だと感じました。僕自身も割とポジティブなので、そこはキラリと似てるんじゃないかと思います。鳥なのに、ロボットっぽい動きを真似て、自分で「ウー、ガチャ―」と言いながら歩いたり、「変換器をオーバーヒートさせて補助冷却装置が消滅」などのロボット専門用語的な台詞があるのが難しくもあり、面白かったです。
いとうまい子 (ピンクシッポ役)
最初に映画を見た時、感動してすごく泣いてしまいました。ロズが愛を知っていくのが感じられて。ピンクシッポは子だくさんで肝が据わっているお母さんなのですが、難しかったところは、普通芝居をするときよりも5倍～10倍くらいテンション高くやらなければいけないことでした。自分では感情をのせているつもりでも、いざ聞いてみると思っていたのとは全然違うところがあったりして。「いや、まだまだいけるんじゃないか」という面白さもありました。私は４４歳で入った大学のゼミでロボット工学を専攻しました。ロズは、私たちが研究している現在のロボットよりかなり進んでいると思いますが、いずれはこう進化していくんじゃないかと感じさせてくれますね。
綾瀬はるか (ロズ 役)
最初にオファーをいただいた時、「ロボット役は難しそうだな・・」と思ったので、収録の前に海外で見かけたAIロボットを撮影して見直してみたり、スマートフォンのアシスタントアプリに話しかけてみたりしていました。ロズはプログラミングされているので、少し固くカチッとしゃべるのですが、だんだん愛しさや寂しさなどを感じるようになると、まるで人間のように変わっていく姿がとても自然で。難しいと思っていたその過程が、最後は面白く感じて不思議でした。ロズの素敵なところは、島の動物たちを助けて、それが自分の喜びになっていくところです。
ロズだけではなく、全てのキャラクターも愛おしく魅力的で、全ての皆さんに必ず共感できるところがあると思います。